Իր կնոջ հետ նա հիմնեց հայ ազգագրական ընկերությունը, հետո նաև գրադարանը և հրատարակչությունը։ Այս բոլորի հիման վրա հետագայում Երևանում ստեղծվեց Պատմության թանգարանը։
19-րդ դարի երկրորդ կեսից բուրժուական բարքերի ազդեցության տակ ժողովուրդն աստիճանաբար հեռանում էր նահապետական բարքերից, կենցաղից։
Ազգայինը կորցնելու վախը ստիպեց Լալայանին՝ կոչով դիմելու հայ մտավորալանությանը, որպեսզի նրանք փշուր-փշուր հավաքեն և թղթին հանձնեն իրենց գավառի կյանքի, սովորությունների, հավատալիքների մասին մանրամասներ, հեքիաթներ, զրույցներ։
Նա ինքն էլ շրջեց բոլոր գավառներով, մի քանի հատոր նյութ հավաքեց, որոնք գրքի ձևով տպագրեց 26 հատորով։